Karbondioksit (CO2), Dünya’daki yaşam için gerekli olan renksiz, kokusuz bir gazdır. Atmosferde doğal olarak bulunur ve sera etkisi yoluyla Dünya’nın sıcaklığını korumak için önemlidir. Ancak, fosil yakıtların yakılması ve ormansızlaşma gibi insan faaliyetleri sonucunda salınan aşırı miktardaki CO2, iklim değişikliği olarak bilinen küresel sıcaklıklarda artışa neden olmuştur.
Karbondioksitin (CO2) karbona dönüştürülmesi Elektrokimyasal reaksiyonlar yoluyla monoksit (CO), CO2’yi atmosferden uzaklaştırarak ve ayrıca CO bir bileşen olarak kullanılabileceği için alternatif bir enerji kaynağı sağlayarak kirlilik seviyelerini azaltma potansiyeline sahiptir. Ancak, şu anda bu reaksiyonlarda kullanılan katalizörler, bu süreci pratik bir çözüm haline getirecek kadar verimli veya seçici değil.
Şimdi, Fujian Institute of Research on the Structure of the Matter of Matter of the Matter’dan bir araştırma ekibi. Çin Bilimler Akademisi, altın nanoparçacıklarını kabakgil[6]uril (CB[6]) adı verilen makrosiklik bir bileşikle modifiye ederek, daha önce mümkün olandan daha verimli CO2RR’ye olanak tanıyan altın bazlı bir hibrit malzeme geliştirdi.
Sonuçlar yakın zamanda Nano Research dergisinde yayınlandı.
İlgili yazar Minna Cao, “Bu çalışmayla, karbon dioksitin elektrokimyasal olarak katma değerli ürünlere dönüştürülmesi yoluyla çevre kirliliği ve enerji kıtlığı sorununu çözmeyi umduk” dedi. Devlet Yapısal Kimya Laboratuvarı, Fujian Maddenin Yapısı Üzerine Araştırma Enstitüsü, Çin Bilimler Akademisi ve Çin Bilimler Akademisi Üniversitesi. “Katalizörlerin yüzeyindeki yerel CO2 konsantrasyonunu artırmak amacıyla, altın yüzeyini işlevselleştirmek için makromolekül cucurbit[n]uril kullanıyoruz; bu, çalışmamızın daha önce yapılanlardan ayırt edici özelliğidir.”
{6 }
Altın bazlı bir hibrit malzeme (Au@CB[6]), CO2’yi verimli bir şekilde CO’ya dönüştürmek için CB[6] tarafından modifiye edilmiştir. Kredi: Nano Research, Tsinghua University Press{4 }
Araştırmacılara göre altının, diğer katalizörlere kıyasla CO2’yi CO’ya dönüştürmede oldukça aktif olduğu biliniyor. Bununla birlikte, hem CO2 hem de CO’nun altın katalizör yüzeyine bağlanma enerjisi, pozitif korelasyona sahiptir ve bu, CO2RR’de CO2 adsorpsiyonu ve CO desorpsiyonu ihtiyacıyla çelişir, çünkü CO desorpsiyonu, bağlanma enerjisinin pozitif korelasyonu nedeniyle gerçekleşmez. katalizör.
Araştırmacılar, CB[6]’yi değiştirerek kontrollü bir nanoparçacık sentezi oluşturdular. CB[6], negatif yüklü portallara ve pozitif yüklü yüzeylere sahiptir, bu da CB[6] ile metal arasındaki elektronik etkileşimin katalitik performansı düzenlemesine yardımcı olur.
Araştırmacılar hem morfolojiyi hem de yüzeyi doğruladılar transmisyon elektron mikroskobu ile nanoparçacıkların yapısı. Altın bazlı hibrit malzemenin (Au@CB[6]) CO2RR katalitik aktivitesini arttırdığı kanıtlanmıştır.
“Kabakbiti[6]uril ve CO2 arasındaki etkileşimi operando elektrokimyasal ölçüm ve yoğunluk fonksiyonel teorisi aracılığıyla kanıtladık hesaplamalar,” dedi Cao.
Araştırmacılara göre, gelişmiş katalitik performansa birçok faktör katkıda bulunuyor. Birincisi, CB[6] CO2 toplayarak metal yüzeyin yakınındaki yerel CO2 konsantrasyonunu artırabilir, bu da Au@CB[6]’nın ayarlanabilir veya ayarlanabilir CO2 zenginleştirmesine sahip olduğu anlamına gelir. Ek olarak, CB[6]’nın modifikasyonu, katalizör yüzeyi ile CO2/CO arasındaki bağlanma afinitesinin daha önce bahsedilen ölçekleme ilişkilerini kırarak iyileştirilmiş CO2RR’ye izin verir.
Ayrıca, CO2RR’nin etkinliğinin aşağıdakilerle sınırlı olmasının bir nedeni Daha önce altın yüzey katalizörleri, CO2’nin sulu elektrolitlerde düşük çözünürlüğe sahip olmasıydı. Araştırmacılar bu sorunu, elektrokatalitik reaksiyonu düzenli hale getirmek için belirli türleri seçerek adsorbe etmek üzere makrosikl’in oldukça spesifik bağlama kuvvetini kullanarak çözdüler.
“Sonuçlar şunu gösterdi: CB[6]’nın CO2 toplayabileceği ve metal arayüz yakınında artan yerel CO2 konsantrasyonuna yol açabileceği ve ayrıca gelişmiş CO2RR performansının baskın nedenleri olan CO desorpsiyonunu destekleyebileceği,” dedi Cao. “Katalizörlerin yüzeyini değiştirmek için rijit makrosikl cucurbit[n]uril’i kullanmak, elektrokatalitik performansı artırmak için umut verici bir yoldur.”
Araştırmacılar, katalizörün etkinliğini daha da artırmak için katalizörü değiştirmeye devam etmeyi planlıyorlar. CO2RR.
“Bir sonraki adımda, karbon dioksitin elektrokimyasal olarak değere indirgenmesine yönelik katalitik performansı daha da artırmak için kabakgil[n]uril varlığında altın katalizörün şeklini ve boyutunu ayarlamayı umuyoruz. -eklenen ürünler,” dedi Cao.
Referans: Huimin Wang, Yuqing Fu, Zhe-Ning Chen, Wei Zhuang, Minna Cao ve Rong Cao tarafından yazılan “Geliştirilmiş CO2 elektro indirgemesi için işlevselleştirilmiş Au yüzeyinde ayarlanabilir CO2 zenginleştirme”, 5 Aralık 2022, Nano Research.
DOI: 10.1007/s12274-022-5159-8
Araştırma, Çin Ulusal Anahtar Ar-Ge Programı, NSFC ve Çin’in Optoelektronik Bilgileri için Fujian Bilim ve Teknoloji İnovasyon Laboratuvarı.